疊層衍射成像技術(shù)
（疊層衍射）成像技術(shù)是一種逐區(qū)域掃描技術(shù),，在該技術(shù)中,，恒定的相干照明在樣品的多個(gè)相鄰和重疊位置的區(qū)域內(nèi)進(jìn)行掃描,，并允許散射輻射傳播,，隨后使用2D像素探測(cè)器來(lái)測(cè)量產(chǎn)生的衍射圖案。然后,，利用該數(shù)據(jù)集的冗余度,，結(jié)合迭代優(yōu)化方法，創(chuàng)建具有衍射限制空間分辨率以及對(duì)幅度和相位對(duì)比度均敏感的定量全視野圖像,。
但疊層衍射成像技術(shù)是如何運(yùn)作的呢,？更重要的是，它是否值得那么多的宣傳,？
電子顯微鏡的波長(zhǎng)很短（只有幾皮米）,，能夠分辨晶格中的單個(gè)原子。由于電子探測(cè)器技術(shù)的最新突破和創(chuàng)新成像方法的采用,，影響性能的主要因素已從儀器穩(wěn)定性和像差轉(zhuǎn)變?yōu)闃颖痉€(wěn)定性和對(duì)劑量的適應(yīng)性[1]
推動(dòng)這一轉(zhuǎn)變的關(guān)鍵突破是一種能夠?qū)θ我鈽颖具M(jìn)行全場(chǎng)定量成像的技術(shù),，該技術(shù)在很大程度上與照明的形狀和質(zhì)量無(wú)關(guān)。它可以擴(kuò)展到部分相干照明,，能夠進(jìn)行光譜解析和3D成像，并且它解除了對(duì)系統(tǒng)中成像光學(xué)的需求,。這項(xiàng)技術(shù)被稱為“疊層衍射相干成像”（CDI）,，簡(jiǎn)稱“（疊層衍射）成像技術(shù)”，它在成像科學(xué)領(lǐng)域引發(fā)了一場(chǎng)革命,。
上圖：在模擬20 nm Nickel Siemens Star上進(jìn)行的疊層衍射成像掃描的工作原理,，其被沉積在200 nm硅膜上。照明功能聚焦于樣品，從逐區(qū)域掃描的部分重疊區(qū)域收集2D衍射圖案,。
下圖：從疊層衍射成像重建獲得的信息：從探測(cè)照明的全場(chǎng)分布（插圖）分離出的振幅（左）和相位（右）,。
疊層衍射成像問(wèn)題
現(xiàn)代疊層衍射成像是一種相位恢復(fù)技術(shù)，其源于20世紀(jì)60年代Hoppe關(guān)于晶體學(xué)的工作[2],。目前該技術(shù)的實(shí)現(xiàn)使用了許多相鄰的,、重疊的散射測(cè)量，并用迭代,、非線性反演技術(shù)來(lái)恢復(fù)樣本,。通常，這些測(cè)量由一系列2D衍射圖案組成,，這些衍射圖案是通過(guò)在樣品的感興趣區(qū)域 ( ROI ) 上移動(dòng)有限面積探針獲得的,。
該方法的主要標(biāo)準(zhǔn)是:(i)掃描位置之間的重疊，通常在60%到80%之間;以及(ii)光束直徑的上限,，以確保在測(cè)量過(guò)程中對(duì)衍射進(jìn)行適當(dāng)?shù)牟蓸?。有趣的是，樣品的幾何形狀,、組成或光束輪廓沒(méi)有進(jìn)一步的限制,。在相位檢索過(guò)程的最后，樣品和探測(cè)波束的影響相互解離,，產(chǎn)生兩幅復(fù)值圖像,。第一種是樣品的定量、復(fù)透射或反射圖,，另一種是探測(cè)照明的全場(chǎng)分布圖,。
樣品圖的復(fù)雜性質(zhì)意味著疊層衍射成像可以提供關(guān)于樣品的振幅和相襯的定量信息。振幅對(duì)比顯示了樣品的映射材料成分,，而相位對(duì)比則產(chǎn)生了材料和分布組成的信息,。對(duì)于薄的樣品，如二維材料,，這些圖像可以產(chǎn)生樣品的組成和形態(tài)圖,，其性能超過(guò)TEM中使用的成像光學(xué)器件[3]。此外,，波前圖像提供了對(duì)顯微鏡光束傳輸系統(tǒng)性能的反饋,，它可以直接用于表征成像系統(tǒng)的像差。
通過(guò)在重建過(guò)程中加入更復(fù)雜的圖像形成模型,，放寬了疊層衍射的成像要求,。這些模型包括多個(gè)相互不相干的光束或物體模式，作為記錄數(shù)據(jù)中明顯的不相干點(diǎn),，如光束的波動(dòng),、樣品的振動(dòng)或掃描照明的寬光譜[4, 5],。
此外，在問(wèn)題的正演模型中可以使用多層傳播方法來(lái)解決由于厚樣本引起的多重散射效應(yīng),。該方法通過(guò)同時(shí)求解樣本中的多個(gè)平面并將疊層衍射的成像能力擴(kuò)展到3D[6]層面,，從而恢復(fù)三維結(jié)構(gòu)。
疊層衍射成像技術(shù)的相位檢索算法
隨著第一個(gè)疊層衍射相位檢索算法的出現(xiàn),，疊層衍射迅速崛起,。廣義地說(shuō)，這些算法試圖通過(guò)迭代強(qiáng)制執(zhí)行關(guān)于該物體在倒易點(diǎn)陣中的已知約束條件來(lái)尋找一個(gè)未知的物體,。這些可能包括物體的平面（“樣本空間”）和它的二維傅里葉變換,，其被定義為實(shí)驗(yàn)中測(cè)量到的散射圖的平方根（“探測(cè)器空間”）。
自20世紀(jì)70年代以來(lái),，隨著著名的Gerchberg-Saxton算法的誕生,，這些方法一直是研究的主題[7]，但改變疊層衍射游戲規(guī)則的,，是向部分重疊,、區(qū)域掃描模式的轉(zhuǎn)變，這為樣本空間提供了強(qiáng)大的約束條件,。從本質(zhì)上講,，被幾個(gè)不同但重疊的掃描位置所照亮的物體區(qū)域必須是一致的。物體更新得益于相鄰位置更新所提供的細(xì)化,，這帶來(lái)了更快的算法收斂和對(duì)噪聲更強(qiáng)的穩(wěn)健性,。
一旦相位檢索例程完成，將返回兩個(gè)復(fù)值圖像,。第一個(gè)是復(fù)雜目標(biāo)傳輸全場(chǎng)圖像(振幅+相位),， 或反射圖，這取決于成像的幾何形狀,。第二種是照明的復(fù)雜輪廓,，用于記錄數(shù)據(jù)。由于疊層衍射CDI對(duì)相位和振幅對(duì)比都很敏感,，因此可以將目標(biāo)圖像轉(zhuǎn)換為2D+1圖,，其中包含樣品的材料組成和厚度/表面輪廓的信息。另一方面,，探頭的全場(chǎng)圖像可以對(duì)光學(xué)系統(tǒng)的性能進(jìn)行深入分析,。例如，將復(fù)雜的光束輪廓投射到Zernike上,，就可以對(duì)光束的畸變進(jìn)行定量評(píng)估,。
探測(cè)器的作用
任何一位疊層衍射CDI專家都會(huì)告訴你，探測(cè)器就是實(shí)驗(yàn)中跳動(dòng)的心臟,。探測(cè)器的規(guī)格決定了系統(tǒng)中所有其他組件的總體幾何形狀和參數(shù)空間。最重要的是，探測(cè)器必須是像素化的,，這是最基本的要求,。這是為了確保在相位恢復(fù)反演過(guò)程中準(zhǔn)確捕獲2D衍射圖案的獨(dú)特結(jié)構(gòu)。
通常,，疊層衍射探測(cè)器需要解決兩個(gè)主要問(wèn)題：（i）它們必須對(duì)測(cè)量中出現(xiàn)的所有強(qiáng)度具有高靈敏度,，以及（ii）它們必須足夠快地記錄衍射圖案，以使整個(gè)數(shù)據(jù)集不會(huì)受到成像系統(tǒng)內(nèi)的機(jī)械不穩(wěn)定性或光束漂移的影響,。問(wèn)題（i）與探測(cè)器的動(dòng)態(tài)范圍有關(guān),；最高角度的散射信號(hào)應(yīng)該是可以測(cè)量的，而不會(huì)使衍射測(cè)量的中心分量飽和,，這可能意味著橫跨多個(gè)數(shù)量級(jí)的信號(hào)強(qiáng)度下的靈敏度,。另一方面，問(wèn)題（ii）與束源的穩(wěn)定性直接相關(guān),，并且可能會(huì)因成像系統(tǒng)的光源而有很大差異,。
層疊衍射數(shù)據(jù)集本身的大小和持續(xù)時(shí)間可以有所不同，這取決于圖像所需的視場(chǎng),、被研究樣本的散射強(qiáng)度和源的總體通量,。一個(gè)完整的層疊衍射數(shù)據(jù)集所需的衍射模式的確切數(shù)量仍然是一個(gè)開放的研究問(wèn)題；然而,，通常情況下,，在沒(méi)有任何先驗(yàn)實(shí)驗(yàn)知識(shí)的情況下，大約需要50個(gè),。由于系統(tǒng)的穩(wěn)定性在幾分鐘的范圍內(nèi),，這意味著每個(gè)衍射圖案必須在幾秒鐘內(nèi)收集到，從最初的曝光到芯片的完全讀出,。這也迫使探測(cè)器對(duì)高強(qiáng)度具有高靈敏度,，因?yàn)樵谌豕馐线M(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間集成是不可行的。
隨著更好的探測(cè)器技術(shù),、軟件和算法變得更易使用也更成熟,，層疊衍射技術(shù)的應(yīng)用正變得越來(lái)越廣泛。所以,，系好安全帶吧：更多的衍射數(shù)據(jù)集將奔涌而來(lái),！
作者簡(jiǎn)介
Giulia Fulvia Mancini
Giulia是帕維亞大學(xué)物理系的副教授和超快X射線和電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)室（LUXEM）的研究負(fù)責(zé)人。她在帕維亞大學(xué)獲得理學(xué)碩士學(xué)位,，在洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院（EPFL）獲得物理化學(xué)博士學(xué)位,。2015年，她來(lái)到美國(guó),，在JILA,、科羅拉多大學(xué)博爾德分校和NIST（美國(guó)）擔(dān)任博士后研究員,。在擔(dān)任瑞士聯(lián)邦理工學(xué)院SwissFEL（PSI）高級(jí)研究助理的組長(zhǎng)職位后，她作為ERC起始資助和Cariplo基金會(huì)資助的得主回到了意大利,。
Charles Schrepferman Bevis
Charles于2011年從科羅拉多大學(xué)博爾德分校獲得物理學(xué)學(xué)士學(xué)位,，并在史蒂夫-康迪夫教授的實(shí)驗(yàn)室工作，研究物質(zhì)和超短激光脈沖之間的非線性相互作用,。隨后,，他在科羅拉多大學(xué)博爾德分校-Kapteyn-Murnane小組獲得物理學(xué)碩士（2017年）和博士學(xué)位（2020年）。2021年,，查理作為博士后研究員加入LUXEM,，他獲得了著名的Marie Sk?odowska-Curie博士后研究金（HORIZON-MSCA-2021-PF-01-01 Action），在LUXEM開展DECIPHER項(xiàng)目,。在那里,，他利用他在計(jì)算成像系統(tǒng)設(shè)計(jì)和算法開發(fā)方面的專業(yè)知識(shí)，創(chuàng)建了使用電子和X射線成像的新型相關(guān)方法,。
引用和致謝
[1] Chen, Z., Jiang, Y., Shao, Y.T. et al. Electron ptychography achieves atomic-resolution limits set by lattice vibrations. Science 372, 826-831 (2021).
[2] Hoppe, W. Beugung im inhomogenen Prim?rstrahlwellenfeld. I. Prinzip einer Phasenmessung von Elektronenbeungungsinterferenzen. Acta Crystallogr. A 25, 495–501 (1969).
[3] Jiang, Y., Chen, Z., Han, Y. et al. Electron ptychography of 2D materials to deep sub-?ngstr?m resolution. Nature 559, 343–349 (2018).
[4] Thibault, P. & Menzel, A. Reconstructing state mixtures from diffraction measurements. Nature 494, 68–71 (2013).
[5] Batey, D. J., Claus, D. & Rodenburg, J.M. Information multiplexing in ptychography. Ultramicroscopy 138, 13–21 (2013).
[6] Maiden, A.M. & Rodenburg, J.M. An improved ptychographical phase retrieval algorithm for diffractive imaging. Ultramicroscopy 109, 1256–1262 (2009).
[7] Gerchberg, R.W. & Saxton, W.O. A practical algorithm for the determination of phase from image and diffraction plane pictures. Optik 35, 237 (1972).
010-62712978,，136911 11138
